Ritsuka Tachibana, do segundo ano da Academia Shiko, é chamada pelo conselho estudantil à proibida Terceira Biblioteca, acusada de quebrar as regras. Ao voltar para casa, ela encontra tudo revirado e a mãe sequestrada. O presidente do conselho, Rem Kaginuki, e seu grupo (Urie, Mage e Shiki) se revelam demônios e puxam Ritsuka para uma disputa entre demônios e vampiros pelo Grimório Proibido. A obra se apresenta como um musical, com os personagens cantando a cada episódio.