Depois de devorar todos os enigmas do mundo demoníaco, Neuro Nougami atravessa para o mundo humano atrás de mistérios novos, porque é deles que se alimenta. Ele escolhe Yako Katsuragi, garota de dezesseis anos cujo pai foi assassinado num caso encerrado como suicídio, e abre uma agência de detetives em nome dela. Ele se passa por assistente enquanto Yako leva o crédito diante de todos. Com suas 777 Ferramentas do Inferno, Neuro persegue os crimes que mais lhe interessam e arrasta a relutante Yako para encarar cada caso.