Ao se mudar para Tóquio para morar com a tia, Misaki Suzuhara, de doze anos, se apaixona por Angelic Layer, um esporte nacional em que jogadores chamados Deus controlam bonecas de combate conhecidas como Anjos em pequenos ringues. Icchan, um mentor excêntrico, a incentiva a construir seu próprio Anjo, Hikaru, leve e veloz, mas capaz de golpes surpreendentes. Decidida a se destacar, Misaki enfrenta seus primeiros combates contra rivais já experientes da cidade.