Touma Kamijou ocupa o nível mais baixo entre os estudantes de Cidade Academia, um distrito décadas à frente do mundo em tecnologia que treina alunos como espers psíquicos. Na mão direita, porém, ele carrega o Imagine Breaker, um poder que anula qualquer habilidade sobrenatural por contato. Uma freira chamada Index Librorum Prohibitorum aparece pendurada em sua varanda alegando memorizar 103.000 grimórios proibidos, e os magos que a perseguem arrastam Touma para um conflito entre ciência e magia.