Touma Kamijou é um estudante azarado de Cidade Acadêmica, uma metrópole de espers classificados pelo poder que conseguem tornar real. Sua mão direita abriga o Imagine Breaker, capaz de anular qualquer força sobrenatural — esper ou mágica —, mas que parece cancelar também a própria sorte dele. Quando uma freira chamada Index desaba em sua varanda, com a mente abarrotada de 103.000 grimórios proibidos da Igreja da Inglaterra, Touma é arrastado para o embate entre a ciência da cidade e a magia oculta do mundo.