La tranquila vida de pueblo de Tomoki Sakurai se desestabiliza a medida que Synapse, el mundo flotante sobre las nubes, se acerca cada vez más. Ikaros, la Angeloid alada obligada a servirlo, descubre que su vínculo con Tomoki es más hondo de lo que creía, mientras Sohara, Mikako y Sugata quedan envueltos en el conflicto que crece allá arriba. Esta película cierra la historia de Heaven's Lost Property después de dos temporadas de televisión y de un largometraje anterior.